Ở Harajuku có tin đồn trong giới trẻ là có một nơi tên Ura-Harajuku do một phù thủy Nina điều hành nhằm đáp ứng điều ước thầm kín của những vị khác. Phương pháp của cô là cảm xúc thật sâu trong trái tim, vậy liệu khách hàng có đánh đổi để thực hiện mong muốn?
Anime được thực hiện theo bản visual novel phát triển bởi 5bp và Nitroplus, Chaos;Head là một câu chuyện về một kẻ giết người(ảo giác) kì bí, mang những nhân tố mạnh như máu đông,xung đột tâm lý và giả tưởng. Game sử dụng một nét đặc trưng gọi là "delusional trigger", thứ cho phép người chơi điều chỉnh realness với surrealness thông qua perspective của nhân vật chính ,thứ tác động trực tiếp vào cốt truyện.
Miyako Arata là một viên chức vừa được phân công đến bộ phận “ Quan hệ khu vực ban đêm “ . Bộ phận này được thành lập khắp 23 quận của Tokyo, mục đích là để giảm thiểu những vụ việc liên quan đến hiện tượng dị thường, kỳ bí.
Người ta nói rằng 70% khả năng bộ não con người đã không sử dụng. Nếu con người có sức mạnh khủng khiếp, nó được cho là ngủ yên trong khu vực này. 70% khả năng của bộ não không được sử dụng, được gọi là “Head Night”.
Một ngày nọ, cậu học sinh cao trung mê game, cuồng kẹo Shiroyanagi Akira bị kéo vào một trận chiến bởi một cô gái bí ẩn tự xưng là Mion. Những người tham gia được thông báo rằng họ đã "bị xóa tên khỏi hộ khẩu gia đình, tham gia vào một thí nghiệm và được ban sức mạnh đặc biệt.