Ở ranh giới của 2 bờ, có 8 triệu vị thần, linh hồn người chết phục vụ cho Thần Linh, và có vài linh hồn giúp đỡ cho các sinh linh khác. Một cô gái trung học dễ thương tên Hiyori Iki liên tục bị các bạn gái cùng lớp bắt nạt và cô ấy chỉ biết chui vào phòng vệ sinh để khóc
Nakajima Atsushi bị đuổi khỏi trại trẻ mồ côi và giờ cậu ta không biết phải đi đâu cũng không có gì để ăn. Khi cậu ta đang đứng cạnh bờ sông, gần như chết đói, cậu cứu sống một người đàn ông đang cố tự tử. Người đàn ông đó là Dazai Osamu, ông ta và đồng nghiệp Kunikida là thành viên của một công ty thám tử rất đặc biệt
Ngày xửa ngày xưa ở một nơi nọ có một ma cà rồng tên Vanitas bị người ta căm ghét. Mặc dù ma cà rồng vốn dĩ được sinh ra dưới áng trăng tròn đỏ máu, nhưng không hiểu vì đoản mệnh thế nào mà chỉ mỗi Vanitas lại được sinh ra dưới ánh trăng tròn sắc xanh.
Anime được thực hiện theo bản visual novel phát triển bởi 5bp và Nitroplus, Chaos;Head là một câu chuyện về một kẻ giết người(ảo giác) kì bí, mang những nhân tố mạnh như máu đông,xung đột tâm lý và giả tưởng. Game sử dụng một nét đặc trưng gọi là "delusional trigger", thứ cho phép người chơi điều chỉnh realness với surrealness thông qua perspective của nhân vật chính ,thứ tác động trực tiếp vào cốt truyện.
Một ngày nọ, cậu học sinh cao trung mê game, cuồng kẹo Shiroyanagi Akira bị kéo vào một trận chiến bởi một cô gái bí ẩn tự xưng là Mion. Những người tham gia được thông báo rằng họ đã "bị xóa tên khỏi hộ khẩu gia đình, tham gia vào một thí nghiệm và được ban sức mạnh đặc biệt.