Người ngoài hành tinh giao dịch với Trái Đất bằng người máy EXOFRAME. Và hình như liên minh Châu Phi mới nhú đã sử dụng EXOFRAME vào chiến dịch bí mật "Outcast Brigade" (binh đoàn bị ruồng bỏ) nhằm thúc đẩy công nghệ. Hoa Kỳ cử đội đi điều tra và làm a, làm a, làm a.
Câu chuyện bắt đầu với Hanabi, một cô gái lớp sáu, một cô gái mớ bước qua tuổi dậy thì, vẫn còn là trẻ em song lại là một người lớn chưa hoàn toàn.Chính những thay đổi về tâm sinh lsi khiến cho cô bé trở nên hoang mang hơn bao giờ hết.Đặc biệt là từ khi chứng kiến thấy nụ hôn của cô giáo chủ nhiệm của mình.
Tiếp theo nốt Do và vang trước nốt Mi. Những mẩu chuyện nhỏ hài hước về 2 chị em Atsumi và Atsushi cùng những người bạn.
Kashima Ryuuto là một cậu nam sinh tẻ nhạt, buồn chán. Trong một trò chơi trừng phạt, cậu đã bị buộc phải tỏ tình với Shirakawa Runa, cô nàng nữ sinh nổi tiếng nhất trường.
The girls of μs are back! The school is now safe from closing. A second Love Live! contest is happening. This is the last time all nine girls can try to win together.